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西北大学科技创新动态(2019年第2期)|从自然指数论文来看学校在化学、材料领域新进展
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更新时间:2019-11-30

据最新统计,2019年我校在化学、材料领域共计发表自然指数期刊论文49篇,包括JACS、Angew.Chemie、Advanced Materials 等学科顶级期刊,其中以第一作者单位发表30余篇。


1. 文章名称:Interfacial Engineering of W2N/WC Heterostructures Derived from Solid-State Synthesis: A Highly Efficient Trifunctional Electrocatalyst for ORR, OER, HER

期刊名称: Advanced Materials

   者:刁金香,邱雨,刘双全,王伟涛,陈凯,李海龙,袁文玉,曲云腾*,郭晓辉*

学科分类:工程技术

影响因子:21.950

文章简介:

郭晓辉教授团队首次开发了一种简单可控固态合成策略,来构建W2N/WC异质结构的界面工程,从而形成一种新型的W2N / WC异质结构电催化剂。制备得到的W2N / WC异质结电催化剂具有较高ORR,OER和HER的电催化性能,基于W2N / WC异质结材料构建的全解水装置在 10 mA cm-2测试条件下同时进行析氢和析氧工作24小时,其电催化性能基本保持不变,此外,其组装的Zn-空气电池的比能量和功率密度分别达到749 mAh gZn−1和172 mW cm-2,这些实验结果比目前商业化催化剂报道的性能要好,这项工作为构筑低成本,高效能的电化学能源设备提供了可行的研究思路和解决方案。

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(a) W2N(111)和WC(100)异质界面;(b)W2N(111)和WC(100)界面电荷分布;

(c)和(d) W2N/WC异质结构的态密度和成键分析

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/toc/15214095/0/0


2. 文章名称:Aggregation-Induced Emission and Light-Harvesting Function of Tetraphenylethene-Based Tetracationic Dicyclophane

期刊名称:Journal of the American Chemical Society

   者:李亚雯,董运红,程琳,秦春艳,年浩,张海洋,鱼洋,曹利平*

学科分类:化学

影响因子:14.357

文章简介:

曹利平教授团队首次在国际上报道了具有新颖双环结构的四阳离子双环蕃及其聚集诱导发光(AIE)和光捕获功能的自组装行为。通过X-射线单晶衍射和高分辨率透射电子显微镜的表征,该阳离子双环蕃的独特双环结构使其实现了头对尾式的主客体自组装(Head-to-tail host-guest self-assembly),并且依次形成一维双通道纳米管、二维通道式排列和三维超分子框架结构的球状纳米晶体,在水相中表现出很强的组装诱导发光增强效应,其荧光量子产率提升了近5倍。该研究所得到的兼具AIE和能量传递功能的超分子组装系统可以作为荧光纳米材料在肿瘤细胞成像,癌症诊断和光动力治疗方面具有潜在的应用前景。

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文章地址:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02617


3. 文章名称:A Tetra-amido-Protected Ge5-Spiropentadiene

期刊名称:Journal of the American Chemical Society

   者:郭燕,夏正强,刘晶晶,于佳秀,姚胜来,石伟群,胡孔球,陈三平,王尧宇,李安阳,Matthias Driess,王文渊*

学科分类:化学

影响因子:14.357

文章简介:

该研究发现了第14族元素锗的首例Ge5螺环戊二烯分子,并通过X射线确定了该分子的晶体结构。Ge5螺环戊二烯分子是由两个Ge3环通过共用一个节点锗原子构建而成的最简螺环化合物。分子的Ge5框架被位于顶点锗原子上的四个超大氨基所稳定。分子中锗烯的双键键长平均为234pm,螺环处的锗单键键长平均为250pm,螺环二面角为70.193°。对Ge5螺环戊二烯分子的DFT理论计算给出了与Ge5框架相关的8个分子轨道,其中两个2π芳香性离域轨道有效地降低了三元环的内张力,另外6个为贯穿Ge5框架的σ离域分子轨道提高了Ge5框架的稳定性。两方面的稳定作用很好地解释了Ge5螺环戊二烯能够存在的原因。

该课题属于合成化学领域一项极具挑战性的研究,对于无机合成化学有积极的推动作用,是继Si5螺环戊二烯被报道之后的20年来的又一项重要科学发现。


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文章地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10946


4. 文章名称Enantioselective Total Synthesis of Pseudopteroxazole and Ileabethoxazole

期刊名称Angewandte Chemie -International Edition

   张玄房显赫徐苗雷依波武子博胡向东*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

结构丰富多彩、又具有诸多重要生物活性的天然产物为现代新药研发的快速发展贡献着重要的资源和动力,然而有限的自然来源限制了对天然产物的药用研究和广泛使用。对活性天然产物的化学合成作为一个重要的研究领域,不仅可以实现天然产物的大量制备以保障其广泛使用,还能合成许多天然产物的类似物,从而显著推动对构效关系的深入理解和对药用价值的优化和提升。Pseudopteroxazole和ileabethoxazole是两个具有显著抗结核菌活性的海洋生物碱,对治疗肺结核的新药研发表现出良好的发展前景。胡向东教授课题组通过asymmetric dual catalytic allylation,stereocontrolled cation cyclization和Fridel-Crafts reaction 为关键反应,实现这两个具有重要生物活性海洋生物碱的不对称全合成。

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文章地址:http://dx.doi.org/10.1002/anie.201901651


5. 文章名称:Tetraphenylethene-Based Octacationic Cage

期刊名称:Angewandte Chemie- International Edition

作者:段红红,李亚雯,李清芳,王聘聘,刘雪茹,程琳,鱼洋,曹利平*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

曹利平教授团队在国际上报道了一例通过两步SN2反应得到了一个3D阳离子分子笼,成功的将荧光性质和主客体识别能力合二为一。这种不需要费力合成过程的方法,在不久的将来可用于从环境中提取和检测有害的多环芳烃化合物;或从多环芳烃混合物中提取晕苯或其他更大的同系物。另一方面,分子笼作为主体在水相中与罗丹明101形成1:1的复合物。相比较单独的客体和主体,主客体复合物具有高的量子产率、更长的寿命、更大的激发-发射带和更纯的发射。


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文章地址:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912730


6. 文章名称:Supramolecular Control of Photocycloadditions in Solution: In Situ Stereoselective Synthesis and Release of Cyclobutanes

期刊名称:Angewandte Chemie- International Edition

   者:马莉莉,安媛媛,孙丽英,王尧宇,F. Ekkehardt Hahn,韩英锋*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

在液相体系下,[2+2]光化学反应合成高纯度官能团化的环丁烷衍生物极具挑战。韩英锋教授课题组在前期系统工作的基础上,利用双核金卡宾与含有氮杂环或者羧基的功能分子结合,成功构建了同时具有Au-N/O键与Au-Carbene键的有机金属矩形框架。在365 nm光照作用下,金属框架结构中两个功能分子的烯烃官能团通过[2+2]光化学反应形成环丁烷,同时Au-N/O键断裂,环丁烷衍生物被原位释放出来。随后,利用简便的手段成功地将其分离,并研究了该类衍生物在合成卡宾前驱体方面的应用。

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文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201900221/


7. 文章名称:C3-Symmetric Assemblies from Trigonal Polycarbene Ligands and MI Ions for the Synthesis of Three-Dimensional Polyimidazolium Cations

期刊名称:Angewandte Chemie- International Edition

   者:张乐,Rajorshi Das,李长涛,王尧宇,F. Ekkehardt Hahn,华凯,孙丽英,韩英锋*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

有机多咪唑三维笼状化合物合成相对困难,且合成效率非常低。近日,韩英锋教授课题组基于前期金属卡宾框架与[2+2]光化学反应研究基础上,报道了一种利用金属卡宾模板高效的合成出具有同心圆结构的多咪唑盐笼状化合物,首次报道含有十二和十八个咪唑盐的有机笼状化合物;之后,进一步利用含有十二咪唑盐的笼状化合物对胺类化合物进行了主客体化学的研究。该研究为多咪唑盐笼状化合物的合成以及大客体分子的分离识别提供了可行的方法。

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文章链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201907003


8. 文章名称:Strategy for the Construction of Diverse Poly-NHC-Derived Assemblies and Their Photoinduced Transformations

期刊名称:Angewandte Chemie- International Edition

   者:李阳,安媛媛,范建中,刘晓旭,李欣,F. Ekkehardt Hahn,王尧宇,韩英锋*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

在分子水平上实现对于超分子结构及组成的调控是学界面临的一大挑战。除Werner型配体外,多齿氮杂环卡宾(NHC)配体也被用于金属超分子组装体的构建,但由于CNHC-Ag-CNHC近似线性的配位模式,利用其构筑结构复杂多样的笼状化合物十分具有挑战。近日,韩英锋教授在前期系统工作的基础上,通过配体微调控策略首次构筑了不同几何构型的三维金属卡宾笼状化合物,其成果是分子水平上调控超分子组装的一个杰出实例。由于金属-卡宾键的形成,分子中的四苯乙烯单元运动受阻,组装体在稀溶液中表现出了显著的荧光增强现象。在溶液中实现了离散型有机金属组装体控制的光照C-C键氧化偶联反应,为新材料制备提供了新的思路。本篇论文被评为VIP论文,受到X-mol等国际媒体的多方报道。


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文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201912322


9. 文章名称:Palladium-Catalyzed Intermolecular [4+1] Spiroannulation by C(sp3)-H Activation and Naphthol Dearomatization

期刊名称:Angewandte Chemie- International Edition

   者:谭博军,白璐,丁品,刘晶晶,王尧宇,栾新军*

学科分类:化学

影响因子:12.102

文章简介:

栾新军教授团队报道了一例钯催化C(sp3)-H键活化/去芳构螺环化反应,以邻叔丁基碘苯和萘酚为反应底物,无需定位基团导向,在一步转化中同时活化两个惰性体系,通过[4+1]螺环化反应,高效快速构建了一系列结构新颖的螺环骨架化合物。机理研究表明,该反应经历了C(sp2)–PdII–C(sp3)这一关键的五元环钯中间体。该成果是“芳烃结构立体转化的策略与方法”研究领域取得的突破性进步,得到了国际同行的高度评价“This work represents a unique example for the field of palladacycle-involved catalytic reactions”。


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文章地址:https://doi.org/10.1002/anie.201813202


10. 文章名称:Ultrasonication-Triggered Ubiquitous Assembly of Magnetic Janus Amphiphilic Nanoparticles in Cancer Theranostic Applications

期刊名称: Nano Letters

   者:刘晓丽,彭明丽,李嘎龙,苗玉清,罗浩,经光银,和媛,张策,张凡,樊海明

学科分类:工程技术

影响因子:12.080

文章简介:

本研究针对癌症诊疗应用,发展了一种普适的、超声辅助磁性Janus纳米材料界面组装方法。研究发现具有良好生物学相容性的十八胺分子可作为桥联分子调节油-水界面上亲水/疏水纳米颗粒之间的相互作用,从而将磁性氧化铁纳米颗粒与其他功能纳米材料原位组装成Janus纳米颗粒。受益于其组装特性,该方法可将不同形状,不同尺寸和组分的功能纳米颗粒简便、快速的组装成高性能的Janus粒子。因此,可通过有效利用现有功能纳米材料库,大幅拓展了磁性Janus纳米材料体系。小鼠活体抗肿瘤试验结果表明,该方法制备的多功能Janus磁性纳米材料可以实现多模式、高分辨的生物成像以及高效的磁热/化疗联合治疗。本研究成果使得癌症诊疗应用中按需定制不同功能的Janus纳米材料成为可能。


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文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b01524


11. 文章名称:Selective recognition of choline phosphate by tripodal hexa-urea receptors with dual binding sites: crystal and solution evidence

期刊名称:Chemical Science

   者:黄喆,贾传东,吴彪, Santa Jansone-Popova, Charles A. Seipp, Radu Custelcean

学科分类:化学

影响因子:9.556

文章简介:

胆碱磷酸盐(CP)是一种重要的磷酸化合物,与ATP转化为ADP、磷脂酰胆碱(PC)的生物合成和癌症发展等相关。一般来说,在合成受体中,通过氢键或金属配位作用结合磷酸盐末端(单酯或二酯),而这样的结合通常缺乏选择性。

本工作考虑到CP中含有磷酸盐和铵盐的两性离子特性来设计新的受体。三足六脲结构能够非常有效地、高选择性地结合磷酸盐;末端芳环可以识别铵盐部分。这样的分子设计模仿了大多数生物系统,形成一个口袋状的双结合位点。通过晶体结构分析,非常清晰地证明了我们的设想。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/SC/C8SC04338H#!divAbstract


12. 文章名称:Conversion of two stereocenters to one or two chiral axes: atroposelective synthesis of 2,3-diarylbenzoindoles

期刊名称:Chemical Science

   者:胡玉龙,王哲,杨慧,陈洁,吴子博,雷依波,周岭*

学科分类:化学

影响因子:9.556

文章简介:

化学与材料科学学院周岭教授课题组基于手性转变策略构筑了一系列具有苯并吲哚-萘酚骨架的联芳基轴手性化合物,相关成果发表于Chemical Science (back cover). 手性化合物在自然界中大量存在,而手性物质的不同对映体对生物体往往表现出不同的生理活性,因此,制备光学纯的对映体一直是当代合成化学的研究热点和前沿。手性化合物存在形式包括中心手性、面手性、轴手性以及螺旋手性等;这些不对称元素在一定条件下可以实现相互转变。本文基于课题组前期发展的有机催化合成中心手性化合物及氧化脱氢环加成反应研究基础,实现了中心手性到轴手性的转变,成功制备了一系列新型的吲哚C(2)-芳基骨架的轴手性化合物。经过DFT计算,探究了反应的过渡态,并提出了可能的反应机理。热致消旋实验证实了此类联芳基骨架在室温下具有非常优异的稳定性。最后,依据中心到轴手性转变策略,经过六步化学转化,以99%的ee值制备了一种结构新颖的单膦手性配体,有望应用于催化不对称反应。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/sc/c9sc00810a


13. 文章名称:Evaluation of HOCl-generating anticancer agents by an ultrasensitive dual-mode fluorescent probe

期刊名称:Chemical Science

   者:石东磊,陈述强,董彪,张艳辉,盛春泉,Tony D. James,郭媛*

学科分类:化学

影响因子:9.063

文章简介:

郭媛教授课题组设计开发了新型次氯酸(HOCl,一种重要的生物内源性ROS)“荧光彩虹”探针C1-C7,它们均可在生物相关的浓度范围内灵敏、快速检测HOCl,并在各自的光学区域观察到荧光开启信号,为活体内HOCl成像提供了广泛的颜色选择(从蓝色到红色)。有趣的是,探针C7是一种可用于低浓度和高浓度HOCl检测的双模荧光探针,在生物相关浓度HOCl下发射红色荧光,在致病浓度HOCl下发射蓝色荧光,被成功用于伊利司莫引起的活癌细胞氧化应激过程并首次实现了该药物的双荧光模式监测。相关研究成果发表在化学领域一区Top期刊、英国皇家化学会旗舰期刊《化学科学》杂志上并入选Outside back cover文章。


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文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/sc/c9sc00180h


14. 文章名称:Dehydrogenative β-Arylation of Saturated Aldehydes Using Transient Directing Groups

期刊名称:Organic Letters

作者:张兴隆,潘高飞,朱雪庆,郭蕊丽,高亚茹,王永强*

学科分类:化学

影响因子:6.492

文章简介:

肉桂醛通常称为桂醛,天然存在于斯里兰卡肉桂油、桂皮油、藿香油、风信子油和玫瑰油等精油中。肉桂醛具有非常广泛的用途:作为香料,有良好的持香作用,常用于皂用香精,调制桅子、素馨、铃兰、玫瑰等的香精;也常用于食用香料、保鲜防腐防霉剂,同时也是很好的调味(料)油,用来改善口感风味。在医药方面,具有抗癌、抗病毒、扩张血管及降压等作用;可以杀菌、消毒、防腐、特别是对真菌有显著疗效;可以促进葡萄糖的脂肪合成,防治糖尿病。最新研究表明桂醛用于口香糖对口腔可起到杀菌和除臭双重功效。桂醛也是重要的医药原料之一,常用于外用药、合成药中。近几年来,随着科技水平的不断发展,肉桂醛的应用范围越来越广泛,应用领域不断延伸。最近,我们利用C-H键活化策略,发展了通过切断四个C-H键,用丙醛类化合物和芳香化合物一步高效合成了肉桂醛的新方法。


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文章地址:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201912730


15. 文章名称:Substituent changes in the salen ligands of CuIINaI-complexes to induce various structures and catalytic activities towards 2-imidazolines from nitriles and 1,2-diaminopropane

期刊名称:Chemical Communications

   者:李全全,和鹏秀,张金,张继东,辛雨萌,刘萍,王尧宇,李剑利

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

刘萍和李剑利教授团队在合成2-咪唑啉类化合物的催化剂设计与制备方面取得重要阶段性进展:2-咪唑啉类化合物作为药物中间体,主要用于抗高血压、抗肿瘤等药物的研发。然而,其合成过程经常面临着产率低、毒性大、催化剂昂贵等问题。研究团队通过选用廉价的材料构筑席夫碱配合物催化合成2-咪唑啉类化合物,并发现催化剂催化性能受席夫碱配体取代基团的影响,归纳出带有空间位阻较小的给电子基团的席夫碱配体所构筑的配合物催化效率最优。本研究探索了席夫碱配合物结构与催化性能的关系,为合理设计制备用于合成2-咪唑啉类化合物的席夫碱配合物催化剂提供了理论与实验依据。


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文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/CC/C9CC00879A#!divAbstract


16. 文章名称:Tetraphenylethene-based tetracationic cyclophanes and their selective recognition for amino acids and adenosine derivatives in water

期刊名称:Chemical Communications

   者:程琳,张海洋,董运红,赵艳霞,鱼洋,曹利平*

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

曹利平教授团队在国际上首次报道了通过两步SN2反应合成了两个具有四苯乙烯和联吡啶单元的阳离子型环蕃,并通过X-单晶衍射技术证明了两个大环的晶体结构。在水相中,两个大环均通过π-π堆积和静电相互作用对荧光指示剂HPTS(8-羟基芘-1,3,6-三磺酸三钠盐)表现出强的荧光淬灭的现象;由于大环具有合适的空腔大小和高水溶性,它对色氨酸和ATP表现出高选择性识别。两个大环的主客体性质和光物理性质有望将其应用在生物传感和构筑轮烷、索烃以及分子结等复杂的超分子机器互锁结构。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/CC/C9CC00599D 


17. 文章名称:Selective binding of (thio)sulfate and phosphate in water by quaternary ammonium functionalized oligo-ureas

期刊名称:Chemical Communications

   者:黄喆,贾传东,吴彪, Santa Jansone-Popova, Charles A. Seipp, Radu Custelcean

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

贾传东课题组在仿生阴离子受体的研究领域取得重要进展:包括硫酸根、磷酸根、磷酸腺苷在内的四面体型阴离子在生物体系中发挥着重要的生物功能。阴离子蛋白基于精巧的分子结构可以在纯水环境中高选择性地识别某一特定阴离子,从而实现离子提取、转运、催化合成等一系列复杂的生物功能。基于人工合成的小分子受体模仿、乃至干预生物蛋白的功能一直是超分子化学研究的热点。由于该类阴离子复杂的结构、极高的水合能,人工合成水溶性、高选择性的阴离子受体一直是一个极具挑战的目标。前期研究表明,正电性离子型受体可以克服强大的水合能,但由于静电作用的无方向性导致其离子选择性通常很低;而基于方向性氢键构筑的受体虽然具有良好的选择性但其水溶性却难以兼顾。作者通过对多脲类受体季铵盐功能化的策略巧妙地将静电作用、氢键作用、受体水溶性等优势性能集成一体,首次实现了氢键型多脲受体在纯水环境下对四面体型阴离子受体的结合,并对三磷酸腺苷表现出优异的选择性。该研究成果为人工阴离子受体在生物领域的应用开发奠定了坚实的基础。


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季铵盐型多脲受体基于静电和氢键协同效应

首次实现纯水中对生物活性阴离子的识别

文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c8cc09550g#!divAbstract


18. 文章名称:Target-controlled liposome amplification for versatile nanopore analysis

期刊名称:Chemical Communications

   者:田磊,王莹,亢晓峰

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

亢晓峰科研团队在利用信号放大技术拓展纳米孔单分子分析应用范围并提高分析灵敏度方面取得阶段性成果。纳米孔分析作为一种单分子分析技术在生物、化学分析领域中已经取得一定的成就。但是受制于纳米孔与分析物尺寸不匹配以及纳米孔有限的识别能力,能用纳米孔直接进行测定的分析物种类依然有限。团队将目标控制释放的脂质体信号放大系统引入纳米孔分析,建立了一种可以对尺寸不匹配的分析物进行检测的通用性方法。实验证明该方法可以对fM级别的生物素及TRF分子进行定量分析。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/cc/c9cc00285e


19. 文章题目:Controlled Ni-catalyzed mono- and doubledecarbonylations of a-ketothioesters

期刊名称:Chemical Communications

作者:郑兆静,姜铖,邵鹏程,刘文飞,赵甜甜,许鹏飞,魏颢

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

魏颢教授课题组主要的研究方向为羰基的转化,近年来在该领域取得了一系列创新性成果(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 586,ACS Catalysis. 2019, 10.1021/acscatal.9b04112, J. Org. Chem. 2018, 83, 10589)。作为系列工作之一,该论文以α-酮硫酯作为反应底物,以廉价低毒的镍作为催化剂,采用了不同类型配体,实现了高选择性的脱羰。该方法不仅建立了一种合成硫酯和硫醚的新方法,同时可以帮助人们深入理解脱羰反应机理,理解配体在反应中所发挥的作用。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2019/cc/c8cc09352k


20. 文章名称:Reductive Linear- and Cyclo-trimerization of Isocyanides by an Al-Al-Bonded Compound

期刊名称:Chemical Communications.

   者:陈卫星,赵艳霞,许文华,苏吉虎,沈凌屹,刘莉,吴彪,杨晓娟

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

课题组近年来利用氧化还原性配体成功合成了一系列的结构新颖的低价态、低配位数的主族金属−金属键化合物,该类配体通过得失电子来调节金属氧化态,同时可协同金属增加化合物的可变价态。以α-二亚胺为配体的Al−Al键 [L(THF)Al−Al(THF)L] (L = [(2,6-iPr2C6H3)NC(Me)]2)化合物中Al是+2价的,配体为−2价的,可作为多电子还原剂,在小分子活化方面表现出了优异的反应性。利用此化合物成功活化异腈类小分子,除得到顺磁性的三聚偶联产物外,还得到一例芳香性三元环化合物,此化合物为首例通过异腈分子三聚得到的最小环芳香性分子。上述活化过程均不需光照或高温,为探索廉价易得、环境友好、高效的主族催化剂提供了新思路。


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文章地址:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc04344f#!divAbstract


21. 文章名称:A degradable low molecular weight monomer system with lower critical solution temperature behaviour in water

期刊名称: Chemical Communications

   者:郑波,罗政,邓燕,张巧,高玲燕,董盛谊

学科分类:化学

影响因子:6.29

文章简介:

热响应性材料是超分子响应性材料中很重要的一类。低临界溶液温度(LCST)现象是一种典型的热响应行为,广泛应用于许多研究领域,包括受药物控释和可控超分子自组装等。本研究中介绍了一种含冠醚的热响应系统,这种冠醚在水中展现出典型的LCST行为。冠醚是一类传统超分子大环,而其研究主要集中在有机溶剂中的主客体识别。我们发现某些水溶性冠醚具有良好的LCST性质,像本研究中的四冠醚体系可以在很宽的浓度和温度范围内显示LCST行为。通过改变浓度,我们可以控制其相转变临界温度。更有趣的是,由于连接冠醚基团会转变成丁二酰亚胺,该冠醚系统在水溶液中会发生自降解。这种自降解特性不仅导致独特的LCST行为,而且赋予该体系时间依赖性的热响应性能。


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文章地址:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/CC/C8CC09160A#!divAbstract


22. 文章名称:Signal-Off Electrogenerated Chemiluminescence Biosensing Platform Based on the Quenching Effect between Ferrocene and Ru(bpy)32+-Functionalized Metal−Organic Frameworks for the Detection of Methylated RNA

期刊名称:Analytical Chemistry

   者:白万乔,崔爱平,刘美周,乔学志,李延*,王铁*

学科分类:化学

影响因子:6.042

文章简介:

N6-甲基腺嘌呤(m6A)是真核RNA最常见的化学修饰之一,参与了各种重要的生物学过程,越来越多的研究表明m6A修饰的调控机制可能与人类疾病或癌症有关。李延教授课题组以甲基化microRNA-21序列为模型,开发了一种“Signal-off”型电致化学发光(ECL)传感平台,实现了对甲基化RNA序列的灵敏检测。该策略基于m6A抗体能够特异识别并结合RNA序列中的m6A位点,从而导致Ru(bpy)32+功能化金属-有机框架(Ru@MOFs)与二茂铁之间的猝灭效应。该发光材料Ru@MOFs具有多孔道结构,不仅可以作为ECL指示剂,而且可以当作ECL反应的纳米反应器,克服了Ru(bpy)32+在水相检测中容易释放的缺点,提高了ECL的效率。此外,该ECL方法修饰步骤少,仅使用一种抗体识别目标RNA序列,简化了操作过程,缩短了检测时间。该ECL方法还在人体血清检测中得到了验证,为临床样品中m6A RNA的测定提供了一种简便、特异、灵敏的分析策略。


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文章链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.9b02569


23. 文章名称:Michael Addition/S,N-Intramolecular Rearrangement Sequence Enables Selective Fluorescence Detection of Cysteine and Homocysteine

期刊名称:化学期刊

   者:程天怡,黄文明,高迪,杨哲,张聪杰,张海霞,张健健,李华,杨小峰*

学科分类:化学

影响因子:6.042

文章简介:

杨小峰教授课题组基于迈克尔加成/S,N-分子内重排串联反应,构建了一种以丙炔酰胺为识别基团,专一测定Cys/Hcy的荧光探针分子CPA。探针CPA分子内存在光诱导电子转移(d-PET)过程,因此呈现弱荧光;Cys(或Hcy)的巯基与CPA的共轭炔烃发生迈克尔加成反应,生成β-硫代-α,β-不饱和酰胺(1a/1b),随后该产物自动进行分子内的S, N重排,最终生成β-氨基-α,β-不饱和酰胺产物(2a/2b)。上述串联反应导致CPA分子内的PET过程受阻,从而导致检测体系在495 nm处的荧光信号显著升高,据此实现了对Cys/Hcy的选择性检测。由于上述的分子识别过程中需要巯基和邻近氨基的共同参与,因此CPA对Cys/Hcy的检测具有非常高的选择性,谷胱甘肽和其他常见氨基酸不干扰检测。该探针已成功应用于不同细胞中的Cys成像分析。该研究工作为设计选择性测定Cys/Hcy的荧光探针提供了新的思路。


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探针CPA选择性测定Cys/Hcy的原理示意图

文章链接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.analchem.9b02814


24. 文章名称:Spiropyran in situ switching: a real-time fluorescence strategy for tracking DNA G-quadruplexes in live cells

期刊名称:Analytical Chemistry

   者:李锦,尹欣驰,李斌,李晓康,潘远江,李剑,郭媛*

学科分类:化学

影响因子:6.042

文章简介:

DNA G-四链体 (G4s) 是一类具有重要调控功能的核酸二级结构,被认为在基因调控以及端粒维持方面发挥着重要作用,现已成为癌症诊疗研究的新型靶标。然而,实时检测活细胞内源性DNA G4s的工具非常有限。郭媛教授课题组开发了一种新型螺吡喃荧光探针QIN,借助螺吡喃原位开关 (SIS) 策略,首次实现了内源性DNA G4s的秒级实时成像。与已报道的亲水性探针不同,具有亲脂性的螺吡喃探针QIN,可在15秒内迅速进入活细胞,由DNA G4s原位诱导QIN切换至亲水性的开环结构QIN-OPH+,导致荧光发射波长大的红移,由此获得DNA G4s的实时成像和监测。超分辨荧光成像表明,这种基于SIS的探针具有良好的光稳定性,可用于复杂生物系统中的DNA G4s的精准检测。


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文章地址:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.analchem.9b00436


25. 文章名称:Facile fabrication of biomimetic chitosan membrane with honeycomb-like structure for enrichment of glycosylated peptides

期刊名称:Analytical Chemistry

   者:张路伟,马淑娟,陈尧,王妍,欧俊杰,宇山浩,叶明亮

学科分类:化学

影响因子:6.042

文章简介:

团队在国际上首次报道了一种用于蛋白质组学研究的壳聚糖蜂窝仿生薄膜材料。该研究选用壳聚糖作为前驱体、聚乙二醇二缩水甘油醚(PEGDGE)为交联剂利用冷冻干燥法制备出具有通透大孔结构的壳聚糖仿生蜂巢膜(BHCM)。该仿生膜可以从IgG消化物中鉴定多达32个N-糖肽,表现出高灵敏度(50 fmol)、高回收率(93.3%)和广泛的适用性。可以从摩尔比低至1:500的IgG/BSA酶解混合物中高选择性的富集糖基化肽段,证实了该材料具有优异的糖肽富集效率。该报道还证实了BHCM材料具有适用性广、选择性高等特点,在复杂生物样品糖肽富集方面表现出较大潜力。


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文章地址:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.analchem.8b05215

 

 

26. 文章名称:A robust TbIII-MOF for ultrasensitive detection of trinitrophenol: Matched channel dimensions and strong host−guest Interactions

期刊名称:Inorganic Chemistry

   者:许文风,陈汉华,夏正强,任崇婷,韩静,孙妩娟,魏青,谢钢,陈三平

学科分类:化学

影响因子:4.70

文章简介:

陈三平教授团队长期从事金属-有机框架(MOFs)材料的主客体应用研究(Coord. Chem. Rev. 2016, 307, 292; Green Chem. 2016, 18, 951; Chem. Commun. 2017, 53, 3034; J. Mater. Chem. C. 2017, 5, 1064),近期基于具有轮桨构型的三芳胺羧酸配体,制备了一例具有特殊三角形孔道结构的TbIII-MOF光功能材料,其可实现高选择性和高灵敏检测爆炸物2,4,6-三硝基苯酚(TNP)(检测限:1.64 ppb)以及快速识别硝基苯蒸汽。作者借助微量热技术跟踪并精确测定TbIII-MOF对TNP传感过程中的热量变化,合理解释了该材料的优异传感性能主要是由于TNP与孔道内多重响应位点之间强的主客体作用所导致的快速光诱导电荷转移,以及TNP与孔道在形状和尺寸上的高度匹配所引起的剧烈激发态分子间碰撞。该研究结果不仅通过独特的热力学视角合理阐释了复杂的多相传感行为而且为指导和定向设计高灵敏度的MOF基传感材料提供了有力借鉴。


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文章地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b01008


27. 文章名称:Temperature-Dependent Morphologies of Precursors: Metal−Organic Framework-Derived Porous Carbon for High-Performance Electrochemical Double-Layer Capacitors

期刊名称:Inorganic Chemistry

   者:段慧慧,白彩荷,李嘉艺,杨鹰,杨博龙,苟晓峰,岳慢丽,李佐习学科分类:化学

影响因子:4.70

文章简介:

这项工作在0、25和60℃温度下分别合成了菱形、鳞片和双锥形貌的Cu-MOF样品,并作为前驱体在氮气氛下煅烧-热解得到了Cu@C复合材料。随后经过HCl蚀刻和KOH活化,制备了多孔碳材料(APC-0, 25, 60)。我们系统研究了合成温度对MOFs前躯体形貌以及衍生碳材料表面特征的影响。有意义的是,APC-25呈现疏松多层的卷心菜结构,具有很大的比表面积(1880.4 m2 g-1)和孔体积(0.81 cm3 g-1)。而且,APC-25具有超高的比电容196 F g-1,其对称性电池在350 W Kg-1功率密度下表现出很大的能量密度(11.8 W h Kg-1)。此外,APC-25经过10000圈循环后,电容值仅降低了7.7%,拥有很好的循环稳定性。最后,6个对称性电池经过串-并联可以同时点亮五个LED灯,表明APC-25是一种优秀的超级电容器电极材料。


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文章地址:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.inorgchem.8b03541

 

 

28. 文章名称:Thiol-Functionalized Pores via Post-Synthesis Modification in a Metal-Organic Framework with Selective Removal of Hg(II) in Water

期刊名称:Inorganic Chemistry

   者:李高鹏、张坤,张鹏峰,刘维妮,童文权,侯磊*,王尧宇*

学科分类:化学

影响因子:4.70

文章简介:

Hg(II)离子是水系中一种非常有害的重金属污染物,Hg(II)吸附剂的设计和开发成为环境保护领域的重要需求。课题组通过后合成修饰法,制备了一例可用于水相中选择性吸附Hg(II)离子的巯基化金属-有机框架材料(SH-MiL-68(In))。该材料中的巯基与Hg(II)离子存在强结合作用,从而对Hg(II)离子具有优异的吸附容量(450 mg g-1)、吸附速率(k2=1.25 g mg-1 min-1)和循环利用性,是一种优良的Hg(II)离子固体吸附剂。


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文章地址:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.inorgchem.8b03505

 

 

29. 文章名称:Diamondoid Frameworks via Supramolecular Coordination: Structural Characterization, Metallogel Formation, and Adsorption Study

期刊名称:Inorganic Chemistry

   者:曹利平*,王聘聘,缪夏然,段红红,王恒,董运红,马蕊,张犇,吴彪,李霄鹏,Peter J. Stang

学科分类:化学

影响因子:4.70

文章简介:

团队采用一锅法以四面体构型供体作为中心节点与两个不同线性双功能铂(II)配体作为线性受体来构筑两种不同尺寸的3D金刚石型超分子配位框架(SCFs)。这种方法与之前报道过的分等级逐步诱导法相比更加简单快速易得。与COFs相比,这些SCFs由于金属和中性吡啶连接体之间的动态协调,使得在组装条件下能够快速修正错误,更容易获得高度有序的SCFs材料。此外,由结构模拟可知,SCFs材料分别由沿[101]方向的一个六边形一维通道和沿a、b和c轴的三个正方形一维通道组成具有三维周期性的多孔结构。这些用于阴离子染料和药物的阳离子类金刚石框架的选择性吸附及可控释放性能可用于生物和医学应用,如药物输送。


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文章地址:

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/acs.inorgchem.9b00484

 

 

30. 文章名称:Types of Six-Membered N-Heterocyclic Germanium Radicals: A Combined Computational and Experimental Study

期刊名称:Inorganic Chemistry

   者:于佳秀,秦莹颖,谭庚文,王欢,程河聪,王文渊,李安阳*

学科分类:化学

影响因子:4.70

文章简介:

团队通过计算化学方法系统研究了六元氮杂环锗自由基的取代基效应与自由基类型之间的关系,证实六元氮杂环锗自由基有且只有两种不同的类型;机理研究表明在卤代锗卡宾到锗自由基分子还原的过程中,前线分子轨道能级是否发生交换会直接导致产生不同类型的自由基,进而发现若前线分子轨道能级交换次数过多,则自由基会因为动力学稳定性差而无法分离结晶,解释了为什么实验中无法分离得到的某些自由基分子,预测锗自由基稳定存在的条件。


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文章地址:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acs.inorgchem.9b00034